導(dǎo)語(yǔ)：核環(huán)境地下水評(píng)價(jià)及濃度計(jì)算一文來(lái)源于網(wǎng)友上傳，不代表本站觀點(diǎn)，若需要原創(chuàng)文章可咨詢客服老師，歡迎參考。

放射性核素的分布特征分析

試驗(yàn)在地下水位以下進(jìn)行時(shí)，試驗(yàn)點(diǎn)周圍的地下水也會(huì)被蒸發(fā)?？籽ㄊ瞧饔煤驮嫉牡刭|(zhì)介質(zhì)的壓縮所造成的。孔穴的大小(或半徑)可以根據(jù)爆破能的作用力、埋藏的深度以及地質(zhì)介質(zhì)的強(qiáng)度而估算出來(lái)。在爆炸發(fā)生的幾秒鐘，當(dāng)溫度冷卻、氣體壓力消散后，孔穴內(nèi)氣體成分按相對(duì)蒸汽壓或沸點(diǎn)的順序開始冷凝。首先，巖石和重放射性核素，同洞壁上的熔融巖塊一起，在孔穴底部積聚成熔融的泥膠土。試驗(yàn)幾小時(shí)或幾天后，上面的材料坍塌進(jìn)入孔穴內(nèi)，形成一個(gè)垂直的“碎石”豎井。若最初的爆炸點(diǎn)位于地下水位以下，則地下水將會(huì)再次涌入孔穴內(nèi)[5]。放射性核素的化學(xué)特性及空間分布取決于爆炸后幾毫秒至幾小時(shí)內(nèi)發(fā)生的復(fù)雜動(dòng)力學(xué)過(guò)程。大多數(shù)放射性核素蒸汽將保留在孔穴區(qū)域內(nèi)。少數(shù)放射性核素可能會(huì)受壓力驅(qū)動(dòng)而從孔穴內(nèi)逸出。在冷卻和冷凝過(guò)程中，具有較高沸點(diǎn)的重放射性核素，如241Am和239Pu，首先發(fā)生冷凝并與正在凝聚的熔融玻璃體融為一體。沸點(diǎn)較低的放射性核素，如3H、36Cl、22Na和129I，稍后冷凝，其少部分在熔融相中，而大部分通常在洞壁、洞內(nèi)的碎石表面及豎井底部可以找到。某些放射性核素，如85Kr、90Kr、137Xe，可能以不可冷凝的氣體形式存在，然后直接從孔穴/通道系統(tǒng)中移出。一些放射性核素，如90Sr和137Cs，均會(huì)在熔融區(qū)外面發(fā)現(xiàn)，它們是一些只能短期存在的物質(zhì)（如85Kr、137Xe等衍生物）的產(chǎn)物[5]。理論上放射性區(qū)域總是視為一個(gè)以試驗(yàn)點(diǎn)為中心的球體。放射性核素是如何在熔融玻璃體內(nèi)進(jìn)行冷凝的，以及冷凝后在巖塊和回流地下水中的化學(xué)狀態(tài)問(wèn)題，人們往往知之甚少。熔融體相是混合了氣泡和大塊玻璃體的各向異性的角礫石，通常內(nèi)部混合物含有落下的碎石。大部分玻璃體保留了母體巖塊的化學(xué)組成。當(dāng)?shù)叵滤畛淇籽〞r(shí)，碎石內(nèi)冷凝的放射性核素可能融入水中隨地下水流動(dòng)而發(fā)生遷移[5-6]。

源項(xiàng)釋放模型及計(jì)算結(jié)果

根據(jù)放射性核素的吸附特性，將3H、90Sr和239Pu作為關(guān)注核素，分別代表非吸附性核素、中等吸附性核素和強(qiáng)吸附性核素。在爆后至地下水回涌這一時(shí)段內(nèi)，衰變作用對(duì)關(guān)注核素的影響是微不足道的，可保守假設(shè)：核素全部位于孔穴中且在試驗(yàn)后立即遷移，即忽略地下水填充時(shí)間，不考慮早期孔穴條件和爆炸對(duì)近場(chǎng)特性的影響。放射性核素大部分包容在孔穴和煙囪的熔融玻璃體中，只有很少部分被地下水浸出。浸出部分的核素隨地下水流方向緩慢遷移，可能造成局部范圍的地下水污染[5-6]。核素遷移過(guò)程中，在衰變、彌散和稀釋作用下濃度逐漸降低，同時(shí)核素會(huì)經(jīng)歷圍巖吸附作用所致的阻滯延遲過(guò)程。綜合考慮源項(xiàng)釋放和核素遷移過(guò)程的主要機(jī)制，可建立圖1所示概念模型[6]。2.2計(jì)算模式和參數(shù)受水力作用、放射性衰變、浸出率和溶解度限值等因素影響，核素的釋放具有一定的持續(xù)時(shí)間、爆炸后殘存于孔穴中的核素總量將不斷減少、核素釋放濃度也將隨時(shí)間減小、核素總釋放量產(chǎn)生的溶液濃度不應(yīng)超過(guò)溶解度限值。由于源項(xiàng)中化學(xué)成分復(fù)雜，且隨時(shí)間變化，難以確定可靠的溶解度限值，因此，這里忽略溶解度限值作連續(xù)釋放情景下核素釋放濃度計(jì)算，這一處理方式將使計(jì)算結(jié)果偏大。3H、90Sr和239Pu3種核素物理化學(xué)性質(zhì)差異較大，它們?cè)诒砻娉练e物和玻璃體中的存在份額無(wú)法準(zhǔn)確獲得。參考美國(guó)AmchitkaIsland地下核試驗(yàn)場(chǎng)地下水污染評(píng)估研究資料[5]，可做如下考慮：（1）鑒于3H分布的不確定性和其在遷移計(jì)算中的重要性，假定3H不包含在熔融玻璃體中，3H的釋放過(guò)程不受（玻璃體）浸出率影響；（2）90Sr和239Pu在玻璃體中的份額f分別為40%和95%，這部分源項(xiàng)核素的釋放需考慮浸出率，而剩余部分在孔穴和巖縫表面沉積物中，其釋放只受水力作用和放射性衰變影響。源項(xiàng)核素釋放濃度由式（1）～（3）計(jì)算[6]：Cleachate(t)=INV(0)e-λtVLθ1-!"f+λLINV(0)Le-(λ+λ)tQif（1）式（1）中，Cleachate(t)為地下水中源項(xiàng)核素釋放濃度，Bq/m3；λ為放射性衰變常數(shù)，a-1；λL為浸出率常數(shù)，a-1；INV(0)為核素最初存量，Bq；VL為孔穴體積，m3；θ為孔穴體積含水率，無(wú)量綱；Qi為年入滲總量，m3/a。Qi=Ii×A（2）式（2）中，Ii為孔穴中水分滲流速度，m/a；A為孔穴斷面面積，m2。浸出率常數(shù)λL是源項(xiàng)的一級(jí)衰變率，它可利用分配系數(shù)方法(NCRPM，1996)來(lái)計(jì)算。假設(shè)滲入的水分流經(jīng)廢物體時(shí)，核素濃度在水中和廢物中瞬間達(dá)到平衡，則浸出率常數(shù)λL通過(guò)式（3）給出：λL=QiVLRdθ（3）式（3）中，Rd為孔穴中放射性核素的阻滯系數(shù)，Rd=1+Kdρ/θ；其中，Kd為分配系數(shù)，mL/g；ρ為孔穴的容積密度，kg/m3。源項(xiàng)核素釋放濃度主要參數(shù)取值及浸出率計(jì)算結(jié)果見表1。利用科學(xué)計(jì)算程序MAPLE進(jìn)行源項(xiàng)核素釋放濃度計(jì)算，計(jì)算結(jié)果如圖2所示。根源項(xiàng)釋放濃度計(jì)算結(jié)果：（1）核素由孔穴向地下水的釋放是一個(gè)連續(xù)、緩慢的過(guò)程，隨著時(shí)間延續(xù)，核素釋放濃度逐漸降低，就降低程度而言，3H>90Sr>239Pu。（2）3H的初始濃度達(dá)3.9×1010Bq/m3，經(jīng)歷約140a，該活度濃度才降低至飲用水中3H的最大允許濃度(MPC值，1.11×107Bq/m3)，在140a時(shí)間段內(nèi)，3H濃度平均值為4.94×109Bq/m3；隨著時(shí)間增大，90Sr釋放濃度從1.5×109Bq/m3逐步降低，140a時(shí)間段內(nèi)，90Sr濃度平均值為4.08×108Bq/m3。（3）應(yīng)注意到，盡管3H的半衰期較短，但即使經(jīng)歷約10個(gè)半衰期，3H的釋放濃度也并沒有顯著降低，而是僅比初始濃度小了1個(gè)量級(jí)。這是由于3H在水力作用下釋放，受衰變作用影響，其存量和濃度的衰減損失隨時(shí)間增大而逐漸趨于明顯。90Sr的半衰期與3H在同一量級(jí)水平但比3H略大，故其釋放濃度曲線變化趨勢(shì)與3H類似，但滯后于3H。（4）在數(shù)千年內(nèi)，239Pu釋放濃度在107Bq/m3量級(jí)水平變化不大，這是由于239Pu半衰期較大，釋放初期隨時(shí)間的衰減損失非常小，釋放濃度的大小主要受浸出率控制；當(dāng)時(shí)間增大至10000a后，239Pu釋放濃度受衰變作用的影響逐漸增大，呈隨時(shí)間增大而遞減的態(tài)勢(shì)。

（1）放射性核素地下遷移可利用美國(guó)地下核試驗(yàn)場(chǎng)公開資料進(jìn)行類比分析研究。通過(guò)一定埋深下的地下核爆炸特性數(shù)據(jù)資料，分析源項(xiàng)核素及估算其向地下水釋放的濃度和速度，有利于更為合理有效地開展放射性核素的地下遷移與地下水安全評(píng)價(jià)研究。（2）計(jì)算模式主要考慮水力釋放和玻璃體浸出機(jī)制的計(jì)算模式能夠給出關(guān)注核素在地下水中的釋放濃度及其變化規(guī)律，可為核廢物處置場(chǎng)地下水污染評(píng)價(jià)等環(huán)境模型的參數(shù)確定提供重要參考依據(jù)。由于模型概化、時(shí)間尺度、空間尺度等因素的限制，理論計(jì)算結(jié)果不是釋放情景的準(zhǔn)確預(yù)測(cè)，而是有代表性的預(yù)示。（3）核素向地下水的釋放是一個(gè)連續(xù)、緩慢的過(guò)程，而且釋放濃度也并不是迅速降低。以半衰期最短的3H為例，其向地下水的釋放能夠持續(xù)百年以上，在此時(shí)間段內(nèi)濃度大小也沒有顯著降低。因此，在地下水環(huán)境影響評(píng)價(jià)中，要對(duì)放射性核素釋放強(qiáng)度及其變化規(guī)律作深入分析，以得出更為科學(xué)合理的結(jié)果。

本文作者：劉東旭司高華劉勇賈海紅于靜馬金珠工作單位：蘭州大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院